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Produits pharmaceutiques et traitement des eaux usées – MON SITE


Dr Roger Reeve
Université de Sunderland
roger.reeve@sunderland.ac.uk
Bulletin de la BCE Janvier 2010

Les stations d’épuration sont une défense majeure de l’environnement contre les produits pharmaceutiques qui se trouvent dans les eaux usées. Le Dr Roger Reeve de l’Université de Sunderland décrit les progrès récents.

De nombreuses enquêtes ont confirmé que les stations d’épuration des eaux usées sont une source de produits pharmaceutiques trouvés dans les ruisseaux et les rivières (par exemple Heberer, 2002; Roberts et Thomas, 2006; Kasprzyk-Hordern et al., 2008; Choi et al., 2008; Zhou et al. ., 2009). Le traitement réduit normalement la concentration d’un produit pharmaceutique dans l’eau, mais un certain nombre semblent résistants au traitement et, dans certains cas, une augmentation de la concentration du médicament est constatée. Cette revue examine comment les propriétés des produits pharmaceutiques et de leurs métabolites affectent leur comportement dans l’environnement, et en particulier pendant le traitement des eaux usées. Des exemples sont tirés d’articles publiés au cours des deux ou trois dernières années. La littérature antérieure a été revue par Jones et al., (2005) et Drewes, (2007). Des études récentes ont porté sur le sort des produits pharmaceutiques dans l’environnement et dans les systèmes de traitement de l’eau (Aga, 2008), et sur l’élimination des contaminants émergents, y compris les produits pharmaceutiques (Bolong et al., 2009).

Les produits pharmaceutiques entrant dans le système de traitement des eaux usées sont en grande partie à usage humain. Les autres rejets dans les ruisseaux et les rivières comprennent ceux provenant de l’usage vétérinaire. Les antibiotiques vétérinaires dans l’environnement ont récemment été examinés dans ce Bulletin (Bottoms, 2009).

Concentrations environnementales de produits pharmaceutiques
La concentration environnementale d’un produit pharmaceutique est fonction de la quantité utilisée et d’autres facteurs tels que le métabolisme du médicament et les propriétés physico-chimiques, qui déterminent le devenir d’un médicament dans le traitement des eaux usées et dans les processus de dégradation et de reconcentration de l’environnement. Les données de prescription sont parfois utilisées pour estimer les quantités de médicaments consommés et donc rejetés dans l’environnement (Jones et al., 2002). Cependant, de nombreux médicaments courants sont disponibles sans ordonnance, et les concentrations trouvées dans les eaux environnementales montrent souvent peu de corrélation avec les données de prescription.

Métabolisme des médicaments. Seule une petite proportion d’un médicament reste inchangée lors de son passage dans l’organisme (Kasprzyk-Hordern et al., 2007; Winkler et al., 2008). Le métabolisme de phase I ajoute des groupes polaires au cadre moléculaire. Cela augmente la solubilité aqueuse et permet l’excrétion dans l’urine. Les métabolites peuvent parfois être trouvés en plus grande concentration dans les eaux environnementales que le médicament d’origine. La principale forme de sulfaméthoxazole présente dans l’eau brute des effluents est son métabolite N-acétylsulfaméthoxazole (Göbel et al., 2007). Les métabolites ont généralement une activité physiologique inférieure à celle du médicament parent, bien que pour le paracétamol, un métabolite mineur soit le composé responsable de ses effets toxiques. Le métabolisme de phase II forme des conjugués dans lesquels le médicament est couplé à un groupe latéral hydrophile. Le paracétamol forme des conjugués sulfate et glucuroconjugué (Moffat et al., 2004). La conjugaison augmente à nouveau la solubilité dans l’eau. Il est possible que les conjugués se décomposent pendant le traitement des eaux usées pour régénérer le médicament d’origine et ainsi augmenter sa concentration dans l’effluent (Roberts et Thomas, 2006).

Cependant, cette approche a été développée pour les polluants non polaires (par exemple p, p′ – DDT, dioxines, PCB), qui se répartissent par interaction hydrophobe. Même les formes neutres de médicaments peuvent être très polaires, conduisant à des interactions électrostatiques et autres avec les solides (Radjenović et al., 2009) et cela n’a peut-être pas été pris en compte dans les modèles simples.

Les produits pharmaceutiques sont souvent classés en fonction de leur action thérapeutique. Les produits pharmaceutiques représentatifs sont indiqués dans Figure 1 ensemble avec constante de dissociation et coefficient de partage octanol / eau Les données.

De nombreux produits pharmaceutiques ont des centres chiraux et l’activité thérapeutique est spécifique de l’énantiomère.

Le rapport énantiomérique d’un médicament peut changer dans l’environnement et pendant le traitement des eaux usées (Buser et al., 1999; Matamoros et al., 2009), modifiant son effet potentiel sur les organismes.

La plupart des produits pharmaceutiques contiennent des groupes aromatiques qui absorbent les rayons UV. L’ozone attaquera toute liaison multiple carbone-carbone. La photolyse UV et l’ozonolyse sont deux méthodes de dégradation des produits pharmaceutiques et sont souvent utilisées dans le traitement tertiaire des eaux usées.

Le but du traitement des eaux usées est de produire un effluent avec une teneur organique aussi faible que possible, une faible teneur en solides en suspension et des micro-organismes pathogènes éliminés. Les concentrations de rejet peuvent être définies pour des produits chimiques individuels. Les boues d’épuration sont produites en tant que déchets et sont généralement éliminées dans les décharges ou épandues sur le sol comme conditionneur de sol. Les deux peuvent être des voies supplémentaires permettant aux produits pharmaceutiques de rentrer dans l’environnement.

Deux paramètres de fonctionnement se sont avérés utiles pour la comparaison des installations: le temps de rétention hydraulique (HRT) et le temps de rétention des solides (SRT). Une estimation précise du THS est également nécessaire dans la détermination expérimentale des efficacités d’élimination (Zorita et al., 2009) car les échantillons d’entrée et d’effluent doivent être appariés. Terzic et coll. (2008) ont suggéré que certains résultats montrant des augmentations de concentration pendant les processus de traitement peuvent être dus à une imprécision d’échantillonnage.

Traitement primaire
Il s’agit de l’élimination des solides flottants et en suspension tels que le bois, le papier et les matières fécales, qui perturberait les étapes ultérieures du traitement et comprend le criblage et la sédimentation. De la chaux hydratée, du sulfate d’aluminium ou des sels de fer peuvent être ajoutés pour favoriser la sédimentation. Une enquête a indiqué que les concentrations de médicament sont abaissées pendant le traitement primaire et, par implication, sont éliminées avec la matière solide (Zorita et al., 2009). Cela était corrélé à leur faible Kow. Cependant, aucune élimination n’a été trouvée pour les sulfamides, les macrolides et le triméthoprime (Göbel et al., 2007) ou pour une gamme d’antimicrobiens (Peng et al., 2006).

Traitement secondaire
La matière organique est dégradée dans des conditions aérobies à l’aide de populations de micro-organismes incorporés dans des boues activées et / ou des bioréacteurs à membrane. La perte de produits pharmaceutiques peut se faire soit par dégradation, soit par sorption sur les boues d’épuration. Santos et coll. (2005) ont étudié quatre stations d’épuration avec un traitement primaire et secondaire des boues activées: 90% d’élimination ont été obtenus pour l’ibuprofène, env. 60% pour le naproxène mais moins de 26% pour la carbamézapine. Peng et coll. (2006) ont constaté que les boues activées pouvaient éliminer> 85% de plusieurs antimicrobiens. Une mauvaise élimination a été constatée pour le naproxène et le kétoprofène, deux produits pharmaceutiques de type amide (Nakada et al., 2006). Une usine avec traitement primaire, boues d’épuration activées et clarification finale (Gómez et al., 2007) a montré une élimination> 70% pour une large gamme de médicaments à l’exception du diclofénac (59%) et de la carbamézapine (20%). Carballa et coll. (2007) n’ont trouvé aucune élimination de la carbamézapine.

Joss et coll. (2006) ont étudié l’action des boues d’épuration activées et des bioréacteurs à membrane dans des expériences par lots. Les produits pharmaceutiques ont été regroupés selon les constantes de vitesse de dégradation du premier ordre dérivées de cette étude. Les résultats étaient largement corrélés aux résultats des stations d’épuration et ont montré un faible taux de diclofénac. Le taux le plus élevé était celui du paracétamol. La non-corrélation a été attribuée à la présence de conjugués. Les implications sont que la dilution du flux d’entrée (par exemple par l’eau de pluie) réduirait le taux de dégradation, et qu’un traitement dans de petits compartiments plutôt que dans un seul grand compartiment améliorerait la dégradation. Un THS accru augmenterait également la dégradation. Choi et coll. (2008) ont étudié quatre stations d’épuration avec traitement par boues activées sur une gamme de débits et de concentrations d’entrée. La cimétidine, le sulfaméthoxazole et la carbamézapine ont été mal éliminés dans toutes les conditions.

Maurer et coll. (2007) ont comparé des expériences par lots pour l’élimination des β-bloquants avec les résultats de deux usines de traitement des eaux usées. Les performances s’amélioraient avec l’augmentation du THS et l’élimination semblait se faire par dégradation biologique plutôt que par sorption sur les boues d’épuration. Les coefficients de sorption n’étaient pas corrélés avec Koe. Cela a été attribué aux interactions ioniques avec le solide. Jones et coll. (2007) ont étudié une usine de boues activées avec des zones nitrifiantes et dénitrifiantes. Les taux d’élimination étaient de ca. 90% pour l’ibuprofène, le paracétamol, le salnutamol et l’acide méthanamique. Les bilans massiques indiquent une élimination par dégradation biologique plutôt que par sorption sur les boues d’épuration. Gulkowska et coll. (2008) ont comparé les plantes avec un traitement primaire et secondaire et un traitement primaire chimiquement amélioré pour l’élimination des antibiotiques. Les efficacités d’élimination les plus élevées étaient avec les antibiotiques, qui étaient facilement adsorbés sur les particules. Une HRT accrue semble augmenter l’efficacité de l’élimination.

Terzic et coll. (2008) ont résumé le comportement des produits pharmaceutiques dans plus de 70 stations d’épuration des eaux usées et une étude détaillée d’une station d’épuration biologique. Les concentrations dans les effluents dépassaient les concentrations d’entrée pour l’aténélol, le diclofénac, le triméthoprime, l’arithromyane et l’érythromycine, et seul l’ibuprofène avait une efficacité d’élimination> 95%. Des concentrations croissantes de propranolol, de tamoxifène et d’acide méthanamique ont été trouvées par Roberts et Thomas (2006). Radjenović et coll. (2009) ont comparé l’élimination des boues activées conventionnelles à un traitement par bioréacteur à membrane avancée en usine pilote. Une élimination améliorée a été trouvée pour la plupart des médicaments avec le bioréacteur à membrane, mais la carbamézapine et l’hydrodichlorothiazide avaient une élimination inférieure à 10% dans chaque processus. Vingt des vingt-six produits pharmaceutiques ont été détectés dans les boues d’épuration.

Plusieurs articles récents ont étudié des produits pharmaceutiques spécifiques qui causent des problèmes ou ceux qui n’ont pas reçu beaucoup d’attention: Zhang et al. (2008); Stülten et coll. (2008); Leclerq et coll. (2009); Scheurer et coll. (2009).

Miège et coll. (2009) ont compilé une base de données sur l’efficacité de l’élimination des usines avec un traitement primaire et secondaire. L’analyse statistique a indiqué que les boues activées avec traitement à l’azote et bioréacteurs à membrane étaient les plus efficaces. Le projet KNAPPE, qui fait partie du sixième programme-cadre de l’UE (Touraud, E., 2008) a conclu que la conception de la station d’épuration secondaire n’est pas un facteur majeur. Les paramètres de fonctionnement tels que SRT et HRT sont des considérations plus importantes.

Traitement tertiaire
La désinfection par UV, chloration ou ozonolyse est le procédé de traitement tertiaire le plus courant. Les installations ne peuvent pas être exploitées en continu. Northumbria Water (Royaume-Uni) a demandé à désactiver le traitement UV sur six de ses usines en dehors de la saison de baignade / sports nautiques (Environment Agency, 2008). La chloration de la station d’épuration de la rivière Rakkolanjoki (Finlande) n’est appliquée que de mai à septembre (Vieno et al., 2007). Klavarioti et coll. (2009) ont examiné les méthodes de désinfection à l’échelle du laboratoire ou de l’usine pilote parallèlement à ces processus actuels. D’autres procédés de traitement tertiaire comprennent l’élimination du phosphate et la filtration sur sable (Göbel et al., 2007; Zorita et al., 2009), et l’épandage des eaux usées sur le sol (Gielen et al., 2009).

Traitement UV. Des lampes au mercure de 254 nm sont utilisées. D’autres composants des eaux usées peuvent absorber le rayonnement, et le rayonnement peut ne pas pouvoir pénétrer les solides. Roberts et Thomas (2006) ont constaté que pendant le traitement tertiaire UV, il y avait une diminution de la concentration de tous les produits pharmaceutiques étudiés, à l’exception de l’érythromycine, le seul composé sans anneau aromatique absorbant les UV. L’efficacité d’élimination maximale était d’environ env. 70%. Cependant, le traitement UV peut ne pas détruire complètement la charpente moléculaire. Miao et coll. (2005) ont constaté une augmentation de la concentration des métabolites de la carbamézapine, probablement due à la destruction du conjugué. Kim et coll. (2009) ont comparé les traitements UV et UV / H2O2. Une destruction accrue a été observée avec les UV / H2O2 pour tous les produits pharmaceutiques, y compris l’érythromycine. Des travaux antérieurs avaient montré une amélioration similaire de la destruction de la carbamézapine. Les études en laboratoire de Yuan et al. (2009) ont montré une amélioration pour l’ibuprofène, la diphénylhydramine, la phénazone et la phénytoïne.

Chloration. Vieno et coll. (2007) ont comparé des usines avec des traitements primaires, secondaires et une gamme de traitements tertiaires comprenant la coagulation, la chloration et l’ajout de polymère (HRT 1,5-17,5 h). La carbamézapine n’a pas été éliminée, tandis que> 85% de fluoroquinolines ont été éliminées. Quatre stations d’épuration avec des technologies différentes (boues d’épuration classiques, fossés d’oxydation, bioréacteurs avec traitement UV et chloration, lagunes) ont été étudiées par Ying et al. (2009). La biodégradation semble être le mécanisme principal plutôt que la sorption sur les boues. Il y avait peu d’élimination du diclofénac dans aucun des processus. Xu et coll. (2007) ont étudié les antibiotiques dans quatre usines avec UV, chlore et sans désinfection. Le moins efficace était la plante sans désinfection. Contrairement aux mécanismes d’élimination de la plupart des autres produits pharmaceutiques, l’élimination des fluoroquinolines hydrophobes a été attribuée à l’absorption sur les boues d’épuration.

Ozonation. Nakada et coll. (2007) ont étudié l’effet de l’ozonation en combinaison avec la filtration sur sable et ont corrélé l’efficacité d’élimination avec la structure chimique. Les composés avec une double liaison ou un cycle aromatique ont été facilement éliminés (sur tout le processus de traitement> 80%), tandis que les composés avec des structures amide (par exemple, la carbamézapine, le diéthyltoluamide) étaient résistants. La filtration sur sable avait un effet variable mais semblait être en corrélation avec l’hydrophobicité du médicament.

Élimination des boues
Plus de 8,1 millions de tonnes de boues d’épuration sont produites dans l’UE chaque année; 21% sont éliminés à terre en Suède (Eriksonn et al., 2008) et 65% en Espagne (Carbonell et al., 2009). 35 à 45% sont éliminés en décharge (Touraud, 2008). On s’inquiète depuis longtemps de la possibilité que les métaux lourds réintègrent la chaîne alimentaire à partir de l’application de boues d’épuration et de la présence de micro-organismes pathogènes. Cette préoccupation inclut désormais les produits pharmaceutiques. Le drainage des boues d’épuration dans les décharges peut contaminer les eaux souterraines. Díaz-Cruz et coll. (2003) ont résumé le comportement des médicaments dans les sols, les sédiments et les boues. Eriksson et coll. (2008) ont trouvé vingt produits pharmaceutiques dans les boues d’épuration avec 128 autres potentiellement présents. Les concentrations typiques trouvées se situent dans la plage des ng g-1 (Barron et al., 2008; Sponberg et Witter 2008, Radjenović et al., 2009). Après application sur le sol, il existe des signes de dégradation, mais une réapplication successive pourrait augmenter considérablement les concentrations de médicament. Un récent examen complet des contaminants organiques dans les boues d’épuration (Smith, 2009) a conclu que la principale préoccupation des produits pharmaceutiques dans l’environnement est le développement d’une résistance aux antibiotiques chez les bactéries du sol.

Topp et coll. (2008) ont étudié le ruissellement de surface après application de surface et injection souterraine de biosolides. L’application souterraine élimine efficacement le ruissellement de surface. Edwards et coll. (2009) ont étudié l’effet des biosolides appliqués sur les terres et leurs concentrations dans les systèmes de drainage en tuiles (élimination de l’excès d’eau du sous-sol du sol). De la carbamazapine, du sufaméthoxazole et du naproxène ont été détectés dans les eaux de drainage. Sabourin et coll. (2009) ont étudié le potentiel de transport dans le ruissellement de surface, en corrélation avec Kow. Produits pharmaceutiques avec log Kow < 2.45 were readily mobilised and those with log Kow > 3.18 avait peu de potentiel de transport. Kinney et coll. (2008) ont étudié l’absorption par les vers de terre dans un champ traité avec des biosolides. La carbamézapine était détectable dans le biosolide d’origine mais n’a pas pu être détectée dans le sol traité ou dans les vers de terre.

Résumé
Il existe une certaine corrélation entre les taux de dégradation des médicaments et leurs propriétés physico-chimiques. Mais les différences de performance des stations d’épuration individuelles (facteurs d’exploitation HRT et SRT, et conception de l’usine) doivent être prises en considération. Un temps de rétention hydraulique élevé et une conception végétale qui encourage une diversité de bio-organismes favorisent l’élimination efficace des médicaments. Il y a également une prise de conscience croissante de la nécessité d’un traitement tertiaire.

Une large gamme de produits pharmaceutiques est utilisée en médecine. Par conséquent, aucune méthode de traitement des eaux usées ne convient à tous les médicaments. Un certain nombre de médicaments individuels, par ex. la carbamézapine et le diclofénac semblent avoir une faible efficacité d’élimination dans le traitement primaire et secondaire, quelle que soit la conception de l’usine. Le traitement UV est efficace pour un grand nombre de produits pharmaceutiques; l’ajout de H2O2 promet d’augmenter les taux de dégradation. Bien que la perte par adsorption sur les boues semble être un facteur mineur dans l’élimination de nombreux produits pharmaceutiques dans le traitement des eaux usées, une utilisation accrue des boues d’épuration comme conditionneur de sol est une voie supplémentaire pour les produits pharmaceutiques pour contaminer le sol, avec un lessivage supplémentaire dans les eaux souterraines.

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